中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳開峰教授課題組揭示了膠體納米晶體快速自旋翻轉(zhuǎn)形成分子自旋三聯(lián)態(tài)的機理并展示了其光化學(xué)應(yīng)用。
該研究于 3 月 24 日發(fā)表在《化學(xué)》雜志上。
傳統(tǒng)上，半導(dǎo)體自旋特性是物理學(xué)的一個領(lǐng)域。溶液生長半導(dǎo)體材料的最新發(fā)展，例如鹵化鉛鈣鈦礦和膠體納米晶體，開始將化學(xué)家納入這一游戲。但這些材料的自旋弛豫壽命仍然太短（在室溫下通常為幾皮秒），無法用于自旋電子和量子信息技術(shù)應(yīng)用。
然而，重要的是，有一個名為“分子光化學(xué)”的大領(lǐng)域特別喜歡自旋弛豫分子三重態(tài)。光化學(xué)家在合成稱為敏化劑的特殊分子方面付出了很多努力，這種分子可以在光激發(fā)下產(chǎn)生三聯(lián)體。
“我們意識到，最近在膠體納米晶體中測量的短自旋壽命應(yīng)該在分子光化學(xué)中找到直接應(yīng)用，”吳教授說。
研究人員使用與羅丹明 B 分子表面錨定的CsPbBr 3納米晶體證明了自旋光化學(xué)。使用先進的飛秒激光光譜，他們發(fā)現(xiàn)納米晶體或分子的激發(fā)會引起有效的電荷分離，并且納米晶體內(nèi)載體的快速自旋翻轉(zhuǎn)能夠通過電荷重組高產(chǎn)率地形成分子三聯(lián)體。相比之下，該系統(tǒng)排除了傳統(tǒng)的重原子效應(yīng)機制。
此外，利用雙三重態(tài)形成途徑和 CsPbBr 3和羅丹明 B 的互補光譜覆蓋，他們實現(xiàn)了高效的白光驅(qū)動分子三重態(tài)光化學(xué)，包括三重態(tài)聚變光子上轉(zhuǎn)換和單線態(tài)氧生成。
“這項研究為溶液處理半導(dǎo)體材料的光化學(xué)應(yīng)用開辟了一條新途徑，”吳教授說。“它可能會激發(fā)這些低成本材料的自旋特性在更多領(lǐng)域的應(yīng)用。”
上述工作得到了國家自然科學(xué)基金委、科技部和中科院的支持。
